此后，多隆阿奉胡林翼之命率部进向桐城，对桐城围而不攻，准备打击赴援安庆的太平军。九月，陈玉成率数万大军进至桐城西南挂车河一带，扎营四十余座，试图直接救援安庆。多隆阿与安徽按察使李续宜商定南北夹击。他将所部分为左、中、右三路，每路选精兵打头阵，别留第二梯队为后继，另以骑兵抄后路或居中策应。激战两个时辰，太平军伤亡数千人，捻军旗主孙葵心阵亡，陈玉成率余部北走庐江休整。
咸丰十一年（1861）五月，安庆会战全面展开。陈玉成从湖北回援，驻军集贤关；干王洪仁玕、章王林绍璋等率太平军二万余人自桐城南援，连营三十余里。多隆阿率部前出高河铺，阻止两支太平军会师。他熟悉地形，先设伏兵于退路，用木板堵积河水，以大队主力正面迎战。五月二日，多军分四路猛攻练潭、横山铺一带，击破太平军营垒。驻新安渡的太平军万人往援，多隆阿以步兵接战、侧击，马队绕后夹击，太平军前后受敌，伤亡甚众。洪仁玕等欲从马踏石渡河撤退，多隆阿在上游开闸放水，伏兵齐起，太平军被淹被击，损失惨重。六日，又在新安渡设伏，佯败诱敌，待太平军入伏，三面围攻，几乎陷于绝地。陈玉成因无法与援军会合，五月十九日率数千人绕道赴桐城会商，多隆阿派兵追击，太平军断后部队伤亡千余人。二十四日，陈玉成合各部二万余人分三路再攻多军大营，多隆阿先发制人，预伏骑兵横杀而出，将太平军打得大败。多隆阿在安庆战役中连续数次击败援军，完成了阻援任务，为湘军攻克安庆扫清障碍。九月，安庆陷落，多隆阿率部乘势攻占桐城、宿松、舒城，又分兵收复湖北黄梅、广济、黄州。清廷迭升他为正红旗蒙古都统、荆州将军，并赐黄马褂。
同治元年（1862）二月，多隆阿与袁甲三合军逼攻庐州，多次激战后于五月十三日占领庐州。陈玉成率余部北走寿州，旋被苗沛霖诱擒。太平军在皖西、皖中的根据地丧失殆尽。此时曾国藩令多隆阿引兵进攻浦口、九洑洲，配合曾国荃会攻天京，但他因在安庆之战中出力最大而赏赐反在曾国荃之下，不愿与曾国荃协同作战，遂奉旨离开江淮战场，选所部西征陕西。
当时陕西境内有三支起义武装：陈得才所率太平军西北远征军正逼近西安，云南李、蓝起义军由四川进入陕西，陕西回民军将胜保部清军打得难于招架。多隆阿于同治元年（1862）九月抵达陕西商南，先与东下准备援救庐州的陈得才部战于鄂、陕、豫三省交界处，击败太平军。十二月，他接替胜保为钦差大臣，督办陕西军务，统兵二万余人。他审时度势，决定稳扎稳打，由东而西步步进逼，每战力求必胜，并注意分化瓦解起义军，还专门派兵搜运粮草。
同治二年（1863）正月，多隆阿率部与陕西回军作战，二十日解同州之围，杀回军近千人，随即向王阁村、羌白镇发起攻击，于三月十九日占领这两个重要据点。五月十九日攻破仓头镇。回军损失惨重，向西转移至泾阳、咸阳一带。九月，多隆阿到达西安，多用招抚策略，劝降多个回民军首领。十月，攻占高陵县城，分派雷正绾、曹克忠扼守咸阳，截断回军西退之路，亲率主力渡泾水进逼苏家沟。回军严阵以待，多隆阿利用马队横冲穿插，分割击败，连占苏家沟、渭城两地。回军伤亡惨重，经醴泉、乾州西退邠州（今彬县），不久转入甘肃东部。十二月，多隆阿奉旨任西安将军。
回军基本平定后，多隆阿策划西进甘肃，但蓝大顺等率领的李、蓝起义军仍占领着陕西盩厔（今周至）。为解除后顾之忧，他亲率马步十营攻打盩厔。该城城墙高厚，起义军屯粮积薪，严密设防。多军用地雷轰城，同时强攻，均未成功。多隆阿见部下死伤累累而城不能克，心急如焚。同治三年（1864）三月三十日，他亲自击鼓督阵，再次强攻，头部被起义军鸟枪击中。次日城破，蓝大顺等退向陕南，而多隆阿因伤重于五月十八日去世，年四十七岁。清廷追赠太子太保，予一等轻车都尉世职，谥“忠勇”，入祀京师昭忠祠，立功地建专祠。后因天京克复，加一云骑尉，并为一等男爵。其子双全袭爵，官至头等侍卫；孙寿长曾任正黄旗满洲副都统，光绪二十六年（1900）俄兵入侵时力请抗战，被俄人执杀，不屈而死。
多隆阿自咸丰三年起，先后与太平军、捻军、回军作战，大小上百仗，转战豫、晋、直、鲁、鄂、赣、皖、陕八省。他每战必亲督阵，甚至带头冲锋，又善用智谋，偷营、火攻、毒攻、反间、诱敌入伏等法无不娴熟。他布阵注重正面迎敌与侧翼包抄，善于使用机动兵力，尤其擅长马步协同作战，利用骑兵奔袭穿插。胡林翼赞他“朴诚忠勇，智略冠军”，《清史稿》称“多隆阿才略冠时”。他与湘军名将鲍超齐名，有“多龙鲍虎”之誉。其一生廉洁，所得廉俸悉以赏健士、恤伤亡，死时“不使家有长物，身有余财”。其子孙亦能继其忠勇，堪称满清一代名将。
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